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Magnetische und strukturelle Eigenschaften von LuFe2 und verwandten Systemen unter hohem Druck

©2001 Diplomarbeit 105 Seiten

Zusammenfassung

Inhaltsangabe:Einleitung:
Diese Diplomarbeit handelt von magnetischen und strukturellen Untersuchungen über die Materialklasse der Laves Phasen unter hohem Druck. Es wurde die Diamantstempeltechnik in Verbindung mit Synchrotronstrahlung als Anregungslichtquelle verwendet. Die magnetischen Eigenschaften wurden mit nuklearen Vorwärtsstreuung, spinabhängiger Röntgenabsorption und Mössbauerspektroskopie ermittelt, die Struktureigenschaften mit energie- und winkeldispersiver Röntgenbeugung. Die Messungen erfolgten an der europäischen Synchrotronstrahlungsquelle (ESRF) in Grenoble und am Deutschen Elektronen-Synchrotron in Hamburg.
Gang der Untersuchung:
Die Arbeit gliedert sich in den folgenden Punkten:
Darstellung der physikalischen Grundlagen: Synchrotronstrahlung; Mössbauereffekt; Hyperfeinwechselwirkungen; Festkörpermagnetismus; Laves Phasen.
Darstellung der Messmetoden: Nukleare Vorwärtsstreuung; Mössbauerspektroskopie; Röntgenbeugung; Spinabhängige Röntgenabsorption.
Diskussion der Messergebnisse: Röntgenbeugung an LuFe2, GdFe2, NdCo2; Kernstreuung an LuFe2; Spinabhängige Röntgenabsorption an LuFe2.

Inhaltsverzeichnis:Inhaltsverzeichnis:
1.Einleitung3
2.Physikalische Grundlagen7
2.1Synchrotronstrahlung7
2.1.1Grundsätzliche Merkmale7
2.1.2Synchrotronstrahlungsquellen10
2.1.2.1Speicherring10
2.1.2.2Strahleinbauten11
2.1.3Eigenschaften der Synchrotronstrahlung13
2.2Der Mössbauereffekt14
2.3Hyperfeinwechselwirkungen16
2.4Festkörpermagnetismus19
2.5Laves-Phasen21
3.Experimentelle Methoden25
3.1Mössbauerspektroskopie25
3.2Resonante Kernstreuung mit Synchrotronstrahlung26
3.2.1Elastische Kernstreuung27
3.2.1.1Kollektiver Zerfall28
3.2.1.2Quantenschwebung29
3.2.2Prinzip der NFS-Messmethode29
3.2.2.1Messkomponenten der NFS-Spektroskopie30
3.2.2.2NFS-Datenauswertung31
3.3Röntgenbeugung32
3.3.1Energiedispersive Röntgenbeugung33
3.3.2Winkeldispersive Röntgenbeugung34
3.3.3XRD-Datenauswertung36
3.4Spinabhängige Röntgenabsorption37
3.5Hochdrucktechnik41
3.5.1Druckmessung43
4.Darstellung der Ergebnisse45
4.1Röntgenbeugung an LuFe2, GdFe2 und NdCo245
4.1.1LuFe247
4.1.1.1Phasenübergang C15 nach C14 in LuFe2?53
4.1.1.2Temperaturabhängige Hochdruckmessungen57
4.1.2GdFe260
4.1.3NdCo263
4.2Resonante Kernstreuung an LuFe267
4.2.157Fe-Mössbauerspektroskopie67
4.2.2Mössbauerspektroskopie mit Synchrotronstrahlung71
4.3Spinabhängige Röntgenabsorption an LuFe277
5.Zusammenfassung85
A.Datentabelle87
B.Eisenkomplex91

Leseprobe

Inhaltsverzeichnis


ID 5340
Tobias Friedmann
Magnetische und strukturelle Eigenschaften
von LuFe2 und verwandten Systemen unter
hohem Druck
Diplomarbeit
an der Universität - Gesamthochschule Paderborn
Fachbereich Physik
Juli 2001 Abgabe

ID 5340
Friedmann, Tobias: Magnetische und strukturelle Eigenschaften von LuFe2 und verwandten
Systemen unter hohem Druck / Tobias Friedmann - Hamburg: Diplomica GmbH, 2002
Zugl.: Paderborn, Universität - Gesamthochschule, Diplom, 2001
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Diplomica GmbH
http://www.diplom.de, Hamburg 2002
Printed in Germany

Inhaltsverzeichnis
1
Einleitung
3
2
Physikalische Grundlagen
7
2.1
Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
2.1.1
Grunds¨atzliche Merkmale . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
7
2.1.2
Synchrotronstrahlungsquellen . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
10
2.1.2.1
Speicherring . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
10
2.1.2.2
Strahleinbauten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
11
2.1.3
Eigenschaften der Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . . . .
13
2.2
Der M¨ossbauereffekt . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
14
2.3
Hyperfeinwechselwirkungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
16
2.4
Festk¨orpermagnetismus . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
19
2.5
Laves-Phasen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
21
3
Experimentelle Methoden
25
3.1
M¨ossbauerspektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
25
3.2
Resonante Kernstreuung mit Synchrotronstrahlung . . . . . . . . . . . .
26
3.2.1
Elastische Kernstreuung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
27
3.2.1.1
Kollektiver Zerfall . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
28
3.2.1.2
Quantenschwebung . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
29
3.2.2
Prinzip der NFS-Meßmethode . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
29
3.2.2.1
Meßkomponenten der NFS-Spektroskopie . . . . . . .
30
3.2.2.2
NFS-Datenauswertung
. . . . . . . . . . . . . . . . .
31
3.3
R¨ontgenbeugung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
32
3.3.1
Energiedispersive R¨ontgenbeugung . . . . . . . . . . . . . . . .
33
3.3.2
Winkeldispersive R¨ontgenbeugung . . . . . . . . . . . . . . . . .
34
3.3.3
XRD-Datenauswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
36
3.4
Spinabh¨angige R¨ontgenabsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
37
3.5
Hochdrucktechnik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
41
3.5.1
Druckmessung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
43
4
Darstellung der Ergebnisse
45
4.1
R¨ontgenbeugung an LuFe
2
, GdFe
2
und NdCo
2
. . . . . . . . . . . . . . .
45
4.1.1
LuFe
2
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
47
1

2
INHALTSVERZEICHNIS
4.1.1.1
Phasen¨ubergang C15 nach C14 in LuFe
2
? . . . . . . .
53
4.1.1.2
Temperaturabh¨angige Hochdruckmessungen . . . . . .
57
4.1.2
GdFe
2
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
60
4.1.3
NdCo
2
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
63
4.2
Resonante Kernstreuung an LuFe
2
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
4.2.1
57
Fe-M¨ossbauerspektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
67
4.2.2
M¨ossbauerspektroskopie mit Synchrotronstrahlung . . . . . . . .
71
4.3
Spinabh¨angige R¨ontgenabsorption an LuFe
2
. . . . . . . . . . . . . . . .
77
5
Zusammenfassung
85
A Datentabelle
87
B Eisenkomplex
91
Ver¨offentlichungen

Kapitel 1
Einleitung
Die Forschung an Festk¨orpern unter hohem Druck liegt u.a. darin begr¨undet, daß die Ener-
gieniveaus der Quantenzust¨ande in Festk¨orpern durch Anwendung von Druck ver¨andert
werden k¨onnen. Daher lassen sich insbesondere strukturelle und elektronische Eigen-
schaften eines physikalischen Systems in Abh¨angigkeit des Drucks stark beeinflussen.
Dies ¨außert sich besonders deutlich in druckinduzierten strukturellen und/oder magne-
tischen Phasen¨uberg¨angen. Es lassen sich Informationen ¨uber atomare Wechselwirkun-
gen in Festk¨orpern gewinnen, die mit theoretischen Modellen und Vorhersagen verglichen
werden k¨onnen. Als Beispiel sei hier die Metallisierung der Halogene I
2
und Br
2
erw¨ahnt
[ESR00]. O
2
wurde ebenfalls metallisch unter Druck und bei ca. 100 GPa sogar supralei-
tend [SSI98]. Dagegen ließ sich fester H
2
beim Druck von ca. 340 GPa bisher noch nicht
in ein Alkalimetall ¨uberf¨uhren [NLO98]. Wasserstoff wird aber als molekulare Fl¨ussig-
keit bei ca. 150 GPa elektrisch leitf¨ahig [Nel00]. In diesen Tagen wurde berichtet, daß
auch elementares Bor bei Dr¨ucken oberhalb von 160 GPa supraleitend wird [ESM01].
Dies steht auch im Zusammenhang mit der in der intermetallischen Verbindung MgB
2
im
Januar 2001 berichteten Supraleitung bei T
C
= 39 K, der h¨ochsten f¨ur ein einfaches metal-
lisches System beobachteten Sprungtemperatur [NNM01]. Schließlich wurde gerade be-
richtet, daß auch Eisen in seiner -Hochdruckphase supraleitend wird [SKF01]. Diese und
andere neue Zust¨ande der Materie konnten durch die Verwendung der Diamantstempel-
technik nachgewiesen werden. In Verbindung mit Synchrotronstrahlung k¨onnen mit der
Diamantstempeltechnik R¨ontgenbeugungsexperimente bis zu 500 GPa durchgef¨uhrt wer-
den und liefern wichtige Erkenntnisse in der Mineralogie und Geophysik, um Vorg¨ange
im Erdinneren oder in den Planeten besser verstehen zu k¨onnen. So kann auch mit der
erst neu entwickelten Methode der inelastischen Kernstreuung mit Synchrotronstrahlung
die Gitterdynamik unter Druck z.B. von Eisen, das den Hauptbestandteil des Erdkerns
ausmacht, studiert werden [LGC00, MXS01].
Im Rahmen dieser Arbeit wurde die intermetallische Verbindung LuFe
2
aus der Material-
klasse der Laves-Phasen auf magnetische und strukturelle Eigenschaften unter hohem
Druck untersucht. Die magnetischen Laves-Phasen RFe
2
(R = Seltenenerdelement) bilden
verschiedene magnetische Ordnungszust¨ande, die vom Substituenten R, der Tempera-
tur und vom Druck abh¨angen [BCK90]. Sie gelten aufgrund ihrer einfachen Struktur als
3

4
Kapitel 1: Einleitung
Modellsysteme f¨ur den Bandmagnetismus des Eisens in intermetallischen Verbindungen.
Dabei dient LuFe
2
f¨ur vergleichende Untersuchungen der R-Fe Wechselwirkung und ist
aufgrund der aufgef¨ullten 4f-Schalen besonders auch f¨ur theoretische Untersuchungen ge-
eignet [BEJ89].
Die vorliegenden Hochdruckuntersuchungen an LuFe
2
erfolgten mit R¨ontgenbeugung,
M¨ossbauerspektroskopie, nuklearer Vorw¨artsstreuung und spinabh¨angiger Absorptions-
spektroskopie.
Zur Untersuchung der strukturellen Eigenschaften von LuFe
2
unter hohem Druck wurden
energiedispersive R¨ontgenbeugungsmessungen am Meßplatz F3/HASYLAB und winkel-
dispersive R¨ontgenbeugungsmessungen am Meßplatz ID30/ESRF durchgef¨uhrt. Dar¨uber
hinaus erfolgten auch temperaturabh¨angige R¨ontgenbeugungsmessungen unter Druck,
um die magnetische Ordnungstemperatur ¨uber die Magneto-Volumenanomalie zu stu-
dieren. Es wurden auch winkeldispersive R¨ontgenstrukturuntersuchungen an GdFe
2
und
NdCo
2
durchgef¨uhrt.
Die M¨ossbauerspektroskopie ist besonders f¨ur die Untersuchung des Magnetismus in
Festk¨orpern geeignet. Dabei kann unter Verwendung der Diamantstempeltechnik die
Druckabh¨angigkeit der Hyperfeinwechselwirkungen bis ¨uber 100 GPa studiert werden
[PTJ97, LRW00]. Die Benutzung von Synchrotronstrahlung als Anregungsquelle f¨ur die
M¨ossbauerspektroskopie f¨uhrt zu einer zeitaufgel¨osten Meßmethode. Die M¨ossbauer-
spektroskopie mit Synchrotronstrahlung wird als nukleare Vorw¨artsstreuung bezeichnet.
Im Vergleich zur konventionellen M¨ossbauerspektroskopie liegt ein deutlich verbesser-
tes Signal-Rausch-Verh¨altnis vor. Die nukleare Vorw¨artsstreuung ist besonders f¨ur die
Untersuchung des Magnetismus unter hohem Druck wegen der starken Kollimation der
Synchrotronstrahlung und ihrer hohen Brillanz geeignet [LWG99].
In dieser Arbeit wurden die magnetischen Eigenschaften von LuFe
2
mit M¨ossbauerspek-
troskopie und nuklearer Vorw¨artsstreuung bis zu Dr¨ucken von 90 GPa studiert, wobei je-
weils die
57
Fe-Kernresonanz benutzt wurde. Die Messungen mit der nuklearen Vorw¨arts-
streuung wurden an der europ¨aischen Synchrotronstrahlungsquelle (ESRF) in Grenoble
durchgef¨uhrt.
F¨ur die Untersuchung der magnetischen Eigenschaften von Festk¨orpern kann auch
die Polarisation der Synchrotronstrahlung ausgenutzt werden. Dies zeigt z.B. die von
G. Sch¨utz et al. entwickelte Methode der spinabh¨angigen Absorptionsspektroskopie
[SFM89]. In dieser Arbeit wurden Messungen des magnetischen Dichroismus an den Lu-
L
2,3
-Kanten von LuFe
2
durchgef¨uhrt, um Informationen ¨uber die magnetische Wechsel-
wirkung zwischen Fe und Lu zu erhalten.
Im weiteren Verlauf dieser Arbeit werden in Kapitel 2 die Eigenschaften der Synchrotron-
strahlung beschrieben, ein ¨
Uberblick ¨uber die zu untersuchende Materialklasse gegeben,
der M¨ossbauereffekt und die Hyperfeinwechselwirkungen kurz erl¨autert. Dar¨uber hinaus

5
wird das Stoner-Modell zur Erkl¨arung des Bandmagnetismus eingef¨uhrt. Das Kapitel 3
handelt von den in dieser Arbeit verwendeten experimentellen Meßmethoden. In Kapitel
4 werden die Ergebnisse dargestellt und diskutiert. Im Anhang sind alle ermittelten Meß-
daten aufgelistet und zus¨atzlich die M¨ossbauerspektren der Eisenkomplexverbindung
[Fe(tptMetame)](ClO
4
)
2
mit einem druckinduzierten
"
High-Spin/Low-Spin"- ¨
Ubergang
dargestellt.

Kapitel 2
Physikalische Grundlagen
2.1
Synchrotronstrahlung
2.1.1
Grunds¨atzliche Merkmale
Nach der klassischen und relativistischen Elektrodynamik strahlt jedes geladene Teilchen,
das einer Beschleunigung unterliegt, Energie in Form von elektromagnetischen Wellen ab.
Unter Synchrotronstrahlung versteht man diejenige elektromagnetische Strahlung, welche
durch geladene relativistische Teilchen auf einer gekr¨ummten Bahnkurve emittiert wird.
Sie tritt z.B. in Teilchenbeschleunigern und Speicherringen entlang der Umlaufbahnen
von relativistischen Elektronen oder Positronen in den Ablenkmagneten auf.
Die Entwicklung der Teilchenphysik erforderte immer gr¨oßere Energien der kollidieren-
den Partikel, so daß die Synchrotronstrahlung erstmals 1947 an dem 70-MeV Synchrotron
von General Electric durch Elder et al. [Eld47] beobachtet wurde. Sie spielt bei Elektro-
nen erst mit hinreichend hoher Energie eine dominierende Rolle. Diese starke Energie-
abh¨angigkeit der von einer beschleunigten Punktladung abgestrahlten Leistung kann mit
Hilfe des Lorentz-invarianten Formalismus ausgehend vom nichtrelativistischen Fall auf-
gezeigt werden [Jac82]. Dazu wird eine nichtrelativistische, beschleunigte Punktladung q
der Ruhemasse
m
0
und vom Impuls
p = m
0
v mit der Geschwindigkeit v
c betrachtet,
deren gesamte abgegebene Strahlungsleistung ¨uber die Lamor'sche Formel gegeben ist
P
S
=
q
2
6
0
m
2
0
c
3
dp
dt
2
,
(2.1)
wobei
0
die Dielektrizit¨atskonstante des Vakuums und c die Lichtgeschwindigkeit be-
zeichnet [Jac82].
Um den nichtrelativistischen Fall auf beliebige Teilchengeschwindigkeiten
v zu erwei-
tern, wird zu einer Lorentz-invarianten Gr¨oße ¨ubergegangen, welche im Grenzfall
v
c
auf die Lamor'sche Formel f¨uhrt. Dazu wird der klassische Impuls durch den Viererimpuls
7

8
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
p
µ
ersetzt :
p
- (p
µ
) =
E
c
p
und das Zeitdifferential gegen die Eigenzeit d
ausgetauscht :
dt
- d =
1
dt
mit =
1
1 -
2
=
E
m
0
c
2
,
=
v
c
Die Auswertung des vierdimensionalen Skalarprodukts
dp
µ
d
·
dp
µ
d
f¨uhrt schließlich auf
die Strahlungsleistung einer relativistisch beschleunigten Punktladung
P
S
=
q
2
6
0
c
(m
0
c
2
)
2
dp
d
2
-
1
c
2
dE
d
2
.
(2.2)
Sie h¨angt vom Winkel zwischen der Bewegungsrichtung
p und der Beschleunigungsrich-
tung
dp
d
ab.
Im folgenden soll speziell ein Teilchen der Elementarladung e betrachtet werden, das
senkrecht zu seiner Bewegungsrichtung abgelenkt wird und damit auf einer kreisf¨ormigen
Bahn uml¨auft. F¨ur diesen Fall ist die Teilchenenergie E konstant bzw. die Energie¨ande-
rung pro Umlauf bleibt gering. Dann kann der 2. Term in Gleichung (2.2) vernachl¨assigt
werden. F¨ur relativistische Teilchen mit
1 ist die Ruheenergie m
0
c
2
gegen¨uber dem
kinetischen Energieanteil klein, so daß sich die Teilchenenergie auf
E = pc reduziert.
Bei einer Kreisbewegung mit Radius R ist die zeitliche ¨
Anderung des Impulses eines
Teilchen durch
p·v
R
=
p·c
R
bestimmt. Insgesamt wird f¨ur die totale Strahlungsleistung
eines zentripetalbeschleunigten relativistischen Elektrons bzw. Positrons der Energie E
und dem Bahnkr¨ummungsradius R der Ausdruck
P
S
=
e
2
· c
6
0
(m
0
c
2
)
4
E
4
R
2
(2.3)
erhalten. Wegen der reziproken Abh¨angigkeit der Strahlungsleistung von der 4. Potenz der
Ruheenergie k¨onnen f¨ur die Erzeugung von Synchrotronstrahlung nur leichte Teilchen wie
Elektronen oder Positronen ausgew¨ahlt werden. Der Energieverlust
E pro Umlauf von
relativistischen Elektronen auf einer kreisf¨ormigen Bahnkurve ergibt sich aus Gleichung
(2.3) zu
E [keV ] = 88.5
E
4
[GeV ]
R [m]
.
(2.4)
F¨ur den Speicherring der ESRF mit E = 6 GeV und R = 23.4 m ist der Energieverlust pro
Umlauf 4.9 MeV.

2.1 Synchrotronstrahlung
9
Abstrahlcharakteristik
Die Winkelverteilung der von einer nichtrelativistisch, beschleunigten Ladung emittierten
Strahlung ist identisch mit der des Hertz'schen Dipols
dP
S
d
= P
S
3
8
sin
2
,
(2.5)
wobei
den Winkel zwischen der Teilchenbeschleunigung und der Abstrahlrichtung,
sowie
P
S
die Strahlungsleistung nach der Lamor'schen Formel mit q=e bezeichnet
[Lam97]. Bei großen Teilchengeschwindigkeiten wird aufgrund relativistischer Effekte
die r¨aumliche Verteilung der abgestrahlten Leistung gegen¨uber der eines Dipols derart
ge¨andert, daß die Strahlungsverteilung in Richtung der Bahntangente konzentriert ist. Die
Strahlung eines relativistischen Teilchens mit der Energie E wird in einen kleinen Kegel
mit einem energieabh¨angigen ¨
Offnungswinkel
1
=
m
0
c
2
E
(2.6)
emittiert [MR99]. Die Abstrahlcharakteristik einer beschleunigten Ladung konstanter
Energie f¨ur Teilchengeschwindigkeiten
v
c und v
c ist in Abbildung 2.1 gezeigt.
Abbildung 2.1: Abstrahlcharakeristik einer beschleunigten Ladung [Wil96].

10
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
Intensit¨atsverteilung
Die spektrale Intensit¨atsverteilung der Synchrotronstrahlung, die von einem radial be-
schleunigten Elektron emittiert wird, ist bestimmt durch die kritische Energie
E
c
und
durch die Elektronenenergie. Die kritische Energie besitzt die Eigenschaft, das Energie-
spektrum der Synchrotronstrahlung in zwei Bereiche gleicher Strahlungsleistung aufzu-
teilen [IFF92]
E
c
=
3c
2R
3
= 2.22 · 10
3
E
3
[GeV ]
R [m]
.
(2.7)
Sie legt auch den Spektralbereich der Synchrotronstrahlung fest, wobei das Spektrum zu
gr¨oßeren Frequenzen durch eine Erh¨ohung der Teilchenenergie oder durch Verkleinerung
des Kr¨ummungsradius verschoben wird. Die Frequenzverteilung der Strahlungsenergie
ist breitbandig aufgrund der Abstrahlcharakteristik, nach der ein feststehender Beobach-
ter die in einen schmalen Kegel emittierte Synchrotronstrahlung als einen kurzen Strah-
lungspuls der Dauer
t wahrnimmt. Andererseits gehen die zeitabh¨angige Strahlungslei-
stung und das Energiespektrum durch eine Fouriertransformation ineinander ¨uber [Jac82],
so daß sich ihre Halbwertsbreiten
t und reziprok verhalten. Damit erzeugt der kurze
Strahlungspuls ein breitbandiges Spektrum im Bereich der kritischen Frequenz.
Zur Beschreibung der Strahlqualit¨at werden die Gr¨oßen Leuchtdichte, Brillanz und Fluß
eingef¨uhrt [IFF92]. Die spektrale Leuchtdichte gibt die Zahl der Photonen pro Sekunde,
die innerhalb eines bestimmten Energieintervalls der Breite
E/E = 0.1 % um die Pho-
tonenenergie E unter einem festen Winkel von 1mrad
2
emittiert werden, an. Sie ber¨uck-
sichtigt die Winkeldivergenz des Strahls. Der Fluß wird aus der Leuchtdichte durch eine
Integration ¨uber den vertikalen ¨
Offnungswinkel des Strahls bestimmt. Wenn die Leucht-
dichte auf die Fl¨ache in mm
2
des Elektronenstrahls normiert wird, ergibt sich die spektrale
Brillanz
spektrale Brillanz =
P hoton per second
mrad
2
· mm
2
· 0.1% E/E
.
Sie bezieht neben der Winkeldivergenz auch die transversale Strahlausdehnung ein. Eine
Synchrotronstrahlungsquelle ist im wesentlichen ¨uber ihre Brillanz charakterisiert.
2.1.2
Synchrotronstrahlungsquellen
2.1.2.1
Speicherring
Heutzutage werden Speicherringe u.a. als Quellen von Synchrotronstrahlung benutzt, in
denen geladene, relativistische Teilchen bei konstanter Energie im GeV-Bereich gespei-
chert werden. Zur Erzeugung dieser hohen Teilchenenergien werden die aus einer Quelle
austretenden Teilchen vorbeschleunigt und in ein Synchrotron eingekoppelt, bevor sie in
den Speicherring gelangen. Die in einer Ultrahochvakuumkammer umlaufenden Teilchen-
pakete werden durch Ablenkmagnete auf st¨uckweise kreisf¨ormige Bahnen gebracht, so

2.1 Synchrotronstrahlung
11
daß hier die Synchrotronstrahlung entsteht. Die Vakuumkammer bewirkt eine gr¨oßere Le-
bensdauer der umlaufenden Teilchen, da die Streuung an Restgasatomen vermindert wird.
Der Teilchenstrahl verliert aufgrund der Abstrahlung von Synchrotronstrahlung Energie,
die durch Hochfrequenz-Hohlraumresonatoren ausgeglichen wird. Dazu muß die Hoch-
frequenz in Beziehung zur Umlauffrequenz der Teilchen im Ring derart stehen, daß die
Teilchen stets bei ihrem Umlauf ein beschleunigendes elektrisches Feld vorfinden. Daher
werden die umlaufenden Teilchen auch in Paketen zusammengefaßt. Um den Teilchen-
strahl auf einer vorgegebenen Bahn zu halten, werden geeignete r¨aumliche Verteilungen
von magnetischen Feldern wie z.B. Dipolmagnete f¨ur die Strahlablenkung benutzt.
2.1.2.2
Strahleinbauten
Um eine hohe Brillanz der Synchrotronstrahlung und st¨arkere horizontale B¨undelung zu
erreichen, werden periodische Anordnungen von Magneten mit abwechselnder Polarit¨at
in daf¨ur vorgesehende gerade Strecken des Speicherringes eingebaut, deren Aufbau in
Abbildung 2.2 gezeigt ist.
Abbildung 2.2: Schematische Anordnung eines Wigglers oder Undulators [Wil96].
Diese periodischen Magnetstrukturen werden als
"
insertion device" bezeichnet, wobei je
nach Eigenschaft der erzeugten Synchrotronstrahlung eine Einteilung in Wiggler oder Un-
dulatoren getroffen wird. Sie besitzen eine ann¨ahernd sinusf¨ormige magnetische Feldver-
teilung, so daß die Teilchen eine oszillatorische Bewegung um ihre Strahlausbreitungs-
richtung ausf¨uhren [Wil96]. Es wird praktisch von jedem Bahnpunkt der Teilchenbe-
wegung Synchrotronstrahlung emittiert, die je nach St¨arke der Ablenkung der Teilchen

12
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
innerhalb der Magnetstruktur sich koh¨arent oder inkoh¨arent ¨uberlagert. Die Strahlungs-
intensit¨at der Wiggler und Undulatoren h¨angt von ihrer L¨ange und der Zahl der Perioden
ab. Sie sind derart konstruiert, daß eine Verbiegung der Bahn der umlaufenden Teilchen
im Ring nicht auftritt. Zur Charakterisierung einer Magnetstruktur wird der Ablenkpa-
rameter
K [MR99] benutzt, der als das Verh¨altnis aus dem maximalen Ablenkwinkel
des Teilchenstrahls gegen¨uber der Strahlausbreitung in der Magnetstruktur
und dem
¨
Offnungswinkel des Strahlkegels der Synchrotronstrahlung
definiert ist. Der Ablenk-
parameter ergibt sich aus der L¨osung der Bewegungsgleichung eines Teilchen in einer
periodischen Magnetstruktur zu
K =
1
=
eB
0
u
2m
e
c
= 0.934
u
[cm] B
o
[T ] ,
(2.8)
wobei
u
die Periodenl¨ange und
B
0
das maximale Magnetfeld auf der Strahlachse der
Magnetstruktur bezeichnet [Wil96]. Die Unterscheidung zwischen Wiggler und Undula-
tor erfolgt mit Hilfe des Ablenkparameters
K.
Wiggler
Ein Wiggler ist durch ein Ablenkparameter von
K > 1 charakterisiert. Es liegt eine große
Periodenl¨ange und ein entsprechend angepaßtes hohes magnetisches Feld vor. Dies f¨uhrt
zu einer starken Ablenkung der Teilchen, so daß sich die Synchrotronstrahlung von den
einzelnen Bahnpunkten inkoh¨arent ¨uberlagert. Die Wiggler besitzen ein breitbandiges
Energiespektrum, wobei die Intensit¨at von
N Magnetperioden um 2 · N gr¨oßer als die
eines einzelnen Ablenkmagneten mit der gleichen kritischen Energie ist.
Undulator
Die Undulatoren weisen ein Ablenkparameter von
K < 1 auf. Daher ist die Ablenkung
der Teilchen entsprechend gering und die Synchrotronstrahlung von einzelnen Bahnpunk-
ten ¨uberlagert sich koh¨arent. Die spektrale Verteilung dieser koh¨arenten Strahlung enth¨alt
scharfe Linien hoher Intensit¨at bei den Wellenl¨angen
n
=
u
2n
2
1 +
K
2
2
+
2
·
2
, n = 1, 2, .. ,
(2.9)
wobei
den Abstrahlungswinkel der Photonen gegen¨uber der Undulatorachse bezeich-
net [Wil96]. Sie entstehen durch Interferenzerscheinungen. Aufgrund der Abh¨angigkeit
der Harmonischen vom Abstrahlwinkel ist die emittierte Strahlung eines Undulators im
Laborsystem eine schmalbandige, nicht exakt monochromatische Strahlung. Hingegen
ist die Strahlung auf der Strahlachse vollst¨andig monochromatisch. In diesem Fall tre-
ten auch nur die ungeraden Harmonischen
2n+1
auf [MR99]. Die Bandbreite der n-ten
Harmonischen im Linienspektrum h¨angt von der Anzahl der Perioden
N ab
n
n
1
n · N
,
(2.10)

2.1 Synchrotronstrahlung
13
so daß eine Verbesserung der Monochromatisierung durch eine Erh¨ohung der Perioden
und durch eine transversale Kollimation des Strahls erreicht werden. Die Einstellung der
Photonenenergie am Undulator kann durch Ver¨anderung des Ablenkparameters erfolgen,
indem die Magnetfeldst¨arke durch Ver¨andern der Spalth¨ohe festlegt wird. So hat z.B.
eine Verkleinerung der Spalth¨ohe einen gr¨oßeren Ablenkparameter zur Folge. Dies f¨uhrt
zur Verschiebung der Harmonischen zu kleineren Energien hin. Der Undulator weist eine
hohe Brillanz auf, die quadratisch von den Perioden
N und der Elektronenenergie abh¨angt
[IFF92].
2.1.3
Eigenschaften der Synchrotronstrahlung
Neben den bereits erw¨ahnten Eigenschaften der Synchrotronstrahlung sollen noch dieje-
nigen aufgef¨uhrt werden, die f¨ur die in dieser Arbeit zur Anwendung gekommenen experi-
mentellen Methoden wichtig sind.
· Energiespektrum
Das intensive, kontinuierliche Energiespektrum der Synchrotronstrahlung erstreckt
sich vom Infraroten bis in den harten R¨ontgenbereich. Diese Eigenschaft, daß die
Synchrotronstrahlung als weiße Strahlung auftritt, wird z.B. bei der energiedisper-
siven R¨ontgenbeugung ausgenutzt. Andere experimentelle Methoden wie die Kern-
resonanzspektroskopie oder die winkeldispersive R¨ontgenbeugung ben¨otigen hin-
gegen monochromatische Strahlung, die durch Undulatoren und Kristallmonochro-
matoren in einem weiten Energiebereich aus der weißen Strahlung ausgew¨ahlt wird.
Bei der Absorptionsspektroskopie wird durch einen Zwei- bzw. Vierkristallmono-
chromator f¨ur jeden Energiepunkt aus dem ausgew¨ahlten Energiebereich eine hin-
reichende Monochromatisierung bereitgestellt, wobei auf einem Goniometer ange-
ordnete Kristalle mit Motoren verfahren werden.
· Polarisation
Die Synchrotronstrahlung besitzt als elektromagnetische Strahlung Polarisations-
eigenschaften. Sie ist in der Bahnebene des Speicherringes linear polarisiert
und außerhalb dieser Ebene elliptisch polarisiert. Die Polarisationseigenschaften
k¨onnen f¨ur die Untersuchung magnetischer Eigenschaften von Festk¨orpern heran-
gezogen werden. So wird bei der spinabh¨angigen Absorptionsspektroskopie der
unterschiedliche Absorptionskoeffizient f¨ur rechts- und linkszirkular polarisiertes
Lichts in einem magnetischen Material ausgenutzt, um Informationen ¨uber lokale
Spin- und Bahnmomente zu erhalten.
· Hohe Brillanz und geringe Divergenz
Die hohe Brillanz und die geringe Divergenz macht die Synchrotronstrahlung zu
einer geeigneten Lichtquelle f¨ur die Untersuchung kondensierter Materie unter
hohem Druck.

14
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
· Zeitstruktur
Die Synchrontronstrahlung besitzt eine wohldefinierte Zeitstruktur, da die umlau-
fenden Teilchen im Speicherring in Paketen gruppiert sind. Damit ist eine gepulste
Form f¨ur die Abstrahlung gegeben. Die Emissionsbreite liegt in der Gr¨oßenord-
nung von Pikosekunden, die von Pausen im Bereich von Mikrosekunden bis hin zu
Nanosekunden unterbrochen wird. Daher kann die Strahlung auf die Lebensdau-
er von Kernniveaus abgestimmt werden. Die Zeitstruktur ist die Grundlage f¨ur die
Kernresonanzspektroskopie mit Synchrotronstrahlung [R¨uf98].
2.2
Der M¨ossbauereffekt
Der M¨ossbauereffekt bezeichnet die Erscheinung der r¨uckstoßfreien Kernresonanzabsorp-
tion, die zuerst von R. M¨ossbauer [M¨os58] an
191
Ir entdeckt wurde. Es handelt sich dabei
um die r¨uckstoßfreie Emission und Absorption von
-Quanten durch Kerne von Atomen,
die fest in ein Kristallgitter eingebaut sind. Die Energiesch¨arfe der Kernresonanzabsorp-
tion macht sich die M¨ossbauerspektroskopie zu nutze, um sehr kleine Verschiebungen
und/oder Aufspaltungen von Kernniveaus durch die dem Absorberkern umgebenden Elek-
tronenstruktur zu messen.
Es soll zun¨achst der 14.4 keV ¨
Ubergang von
57
Fe betrachtet werden. Das Energieniveau-
schema ist in Abbildung 2.3 dargestellt. Der Kernspin I ist auf der linken Seite eingetragen
und die Energiewerte befinden sich auf der rechten Seite.
Abbildung 2.3: Termschema der
-Quant Emission von
57
Fe-Kernen [SW92].
Der Zerfall von
57
Co geschieht durch Einfang eines H¨ullenelektrons aus der K-Schale

2.2 Der M¨ossbauereffekt
15
von Kobalt Atomen. Der angeregte Kernzustand zerf¨allt in einen Zwischenzustand mit
dem Kernspin 3/2, welcher mit einer mittleren Lebensdauer von 141 ns unter Aussendung
eines
-Quants mit der Energie E
= 14.41 keV in den Grundzustand mit dem Kernspin
1/2 ¨ubergeht.
Nach der Heisenberg'schen Unsch¨arferelation l¨aßt sich der
-Linie eine Unsch¨arfe in
der Energie bzw. eine nat¨urliche Linienbreite
o
= /
o
zuordnen. Daraus ergibt sich f¨ur
den 14.4 keV ¨
Ubergang von
57
Fe eine Linienbreite von 4.7 neV. Die relative Breite dieser
Linie betr¨agt nur
o
/E
10
-13
.
Die Abbildung 2.4 zeigt schematisch den Vorgang der Kernresonanzabsorption. Ein an-
geregter Atomkern der Energie E
a
geht unter Emission eines Photons der Energie E
in
den Grundzustand der Energie E
g
¨uber. Dieses Photon ¨uberf¨uhrt einen anderen Atomkern
der gleichen Art vom Grundzustand in den Anregungszustand, wenn sowohl die Emission
als auch die Absorption des
-Quants nicht mit einer Energieverschiebung verbunden ist.
Abbildung 2.4: Schematische Darstellung der Kernresonanzabsorption [SW92].
D.h. es wird ein im Grundzustand mit der Energie
E
g
befindlicher Atomkern durch
elektromagnetische Strahlung aus dem Zerfall angeregter Atomkerne der gleichen Art
(Gammastrahler) in den energetisch angeregten Zustand
E
a
gebracht.
Bei der Absorption und Emission eines Photons erf¨ahrt der Atomkern jedoch einen R¨uck-
stoß. Ein freier ruhender Atomkern mit der Masse M nimmt bei der Emission den Photo-
nenimpuls
·k auf, so daß auf den Kern die R¨uckstoßenergie E
R
= E
2
o
/2M c
2
¨ubertragen
wird. Dabei bezeichnet E
o
= E
a
- E
g
die Energiedifferenz zwischen Grund- und Anre-
gungszustand. Die Energie des emittierten
-Quants E
= E
o
- E
R
wird um den Betrag
der R¨uckstoßenergie erniedrigt und die Emissionslinie ist um E
R
zu kleineren Energien
hin verschoben. Bei der Absorption wird ein Teil der
-Quantenergie in kinetische R¨uck-
stoßenergie aufgrund des Impuls¨ubertrages umgesetzt. Damit das
-Quant vom Atom-
kern trotzdem absorbiert werden kann, muß die Energie des
-Quants um den Betrag der
R¨uckstoßenergie gr¨oßer sein. F¨ur die Resonanzabsorption eines Gammaquants ist damit

16
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
die Energie E
= E
o
+ E
R
erforderlich. Die Absorptionslinie ist um E
R
zu h¨oherer Energie
hin verschoben. Insgesamt ergibt sich aufgrund des R¨uckstoßes eine Energieverschiebung
zwischen Emissions- und Absorptionslinie von 2
· E
R
. Diese betr¨agt beim 14.41 keV ¨
Uber-
gang von
57
Fe 4 meV. Da die R¨uckstoßenergie sehr viel gr¨oßer als die nat¨urliche Linien-
breite eines nuklearen ¨
Uberganges ist, tritt die Resonanzabsorption bei freien ruhenden
Kernen nicht auf.
R. M¨ossbauer stellte nun fest, daß beim Einbau der Emitter- und Absorberkerne in ein
Kristallgitter ein Teil aller Quanten ohne ¨
Ubertragung einer merklichen R¨uckstoßenergie
an das Kristallgitter emittiert bzw. absorbiert wird. Es tritt nicht mehr die Dopplerver-
schiebung und in erster N¨aherung auch nicht die R¨uckstoßverschiebung auf. Der mit der
Emission bzw. Absorption eines
-Quants verbundene R¨uckstoßimpuls wird nicht mehr
vom einzelnen Kern, sondern vom Kristallgitter als Ganzes aufgenommen. Wegen der viel
gr¨oßeren Masse im Vergleich zu der eines Atoms ist die auf das Kristallgitter ¨ubertragende
R¨uckstoßenergie vernachl¨assigbar klein. Das Gitter ¨ubernimmt also keine R¨uckstoßener-
gie. Dies ist aber nur bedingt der Fall, da im Festk¨orper die Emission bzw. Absorption
von
-Quanten zur Anregung von Phononen f¨uhren kann. Die daf¨ur aufzubringende An-
regungsenergie wird dem
-Quant wieder entzogen. Die Resonanzabsorption ist bei einer
gegebenen Kristalltemperatur durch Anregung von Phononen reduziert. Die Wahrschein-
lichkeit daf¨ur, daß keine Gitteranregung erfolgt und Kernresonanzabsorption stattfindet,
ist ¨uber den Debye-Waller Faktor f gegeben. Eine quantenmechanische Rechnung liefert
f¨ur den f-Faktor
f = exp -k
2
< x
2
>
,
(2.11)
wobei
k = E
/ c der Wellenvektor des emittierten -Quants und < x
2
> das mittle-
re Auslenkungsquadrat der Atomkerne in Emissionsrichtung der
-Quanten bezeichnet
[Weg66]. F¨ur den 14.41 keV ¨
Ubergang von
57
Fe ist der f-Faktor selbst bei Raumtempera-
tur mit 0.91 noch groß.
Die Intensit¨atsverteilung der emittierten bzw. absorbierten
-Strahlung weist eine
Lorentzform mit dem Schwerpunkt
E
und der Halbwertsbreite
o
auf.
I()
o
/2
(E - E
)
2
+ (
o
/2)
2
(2.12)
Das M¨ossbauerspektrum wird durch Faltung dieser beiden Lorentzlinien bestimmt, wobei
das Ergebnis wieder eine Lorentzlinie mit der Halbwertsbreite W
o
= 2
·
o
ist.
2.3
Hyperfeinwechselwirkungen
Als Hyperfeinwechselwirkung wird die Wechselwirkung des Atomkerns mit den elektri-
schen und magnetischen Feldern seiner Umgebung bezeichnet. Sie bewirkt eine Verschie-
bung und/oder Aufspaltung von Kernenergieniveaus. Die Hyperfeinwechselwirkungen

2.3 Hyperfeinwechselwirkungen
17
gliedern sich in Isomerieverschiebung, elektrische Quadrupolwechselwirkung und mag-
netische Dipolwechselwirkung.
Isomerieverschiebung
Die elektrostatische Hyperfeinwechselwirkung wird durch die Wechselwirkung der end-
lich ausgedehnten Kernladung mit der Ladungsverteilung der Elektronenh¨ulle verursacht.
Wenn das durch die Elektronen am Kernort entstandene elektrische Potential nach Multi-
polen entwickelt wird, so f¨uhrt der erste nicht verschwindene Term zu einer Verschiebung
gegen¨uber der zu einem punktf¨ormigen Kern geh¨origen Energieniveaus. Diese Niveau-
verschiebung ist von der Form
E =
Ze
2
6
0
|(0)|
2
< r
2
> ,
(2.13)
wobei Z die Kernladungszahl,
|(0)|
2
die Aufenthaltswahrscheinlichkeit der Elektronen
am Kernort (s-Elektronen) und
< r
2
> den mittleren quadratischen Kernradius bezeich-
net [SW92]. Eine Verschiebung der Resonanzenergie tritt auf, wenn die Elektronendich-
te am Kernort in Quelle und Absorber unterschiedlich ist. Die Isomerieverschiebung
S
der M¨ossbauerlinie ist durch die Differenz der mittleren quadratischen Kernradien von
Grundzustand und angeregten Zustand, sowie von der Differenz der Elektronendichte am
Kernort in Absorber und Quelle
S =
Ze
2
6
0
|
A
(0)|
2
- |
Q
(0)
|
2
< r
2
>
a
- < r
2
>
g
(2.14)
bestimmt.
Quadrupolwechselwirkung
Die elektrische Quadrupolaufspaltung von Kernniveaus kommt wegen der Wechselwir-
kung zwischen einem elektrischen Feldgradienten (EFG) am Kernort und einem elek-
trischen Kernquadrupolmoment
Q des Kerns zustande. Der Feldgradient ist ein Tensor
von 2. Stufe, dessen Elemente durch die 2. Ortsableitungen des von der Elektronenh¨ulle
erzeugten elektrostatischen Potentials gegeben sind. Ein elektrischer Feldgradient wird
durch eine unsymmetrische Ladungsverteilung um den Kern verursacht. Diese entseht
durch eine Anisotropie in der Ladungsverteilung der nicht vollst¨andig besetzten Elektro-
nenschale des M¨ossbaueratoms. Eine weitere Ursache f¨ur den elektrischen Feldgradienten
ist ein Kristallfeld mit nicht kubischer Symmetrie. Das Kernquadrupolmoment ist auf eine
nicht sh¨arische Kernladungsverteilung zur¨uckzuf¨uhren.
Die elektrische Quadrupolwechselwirkung entspricht nach dem Monopolterm der Iso-
merieverschiebung dem n¨achst h¨oheren Term in der Multipolentwicklung des durch die
Elektronen am Kernort entstandenen elektrischen Potentials. Falls der Kernspin I
> 1/2 ist,
f¨uhrt die Quadrupolwechselwirkung zur Aufspaltung von Kernenergieniveaus. Diese sind

18
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
gegen¨uber der Energie des ungest¨orten Zustands f¨ur den Fall eines axialsymmetrischen
Feldgradienten um
E
Q
=
3m
2
z
- I (I + 1)
4I (2I
- 1)
e Q V
zz
(2.15)
verschoben, wobei m
z
die z-Komponente der Kernspinquantenzahl I mit -I
m
z
I be-
zeichnet. Es liegt eine Aufspaltung bei I ganzzahlig in I+1 und bei I halbzahlig in (2I+1)/2
Unterzust¨ande vor.
Magnetische Wechselwirkung
Wenn am Kernort ein ¨außeres oder inneres Magnetfeld
B vorliegt und die Kernniveaus
ein magnetisches Moment
µ besitzen, so erzeugt die Wechselwirkung von µ mit B eine
potentielle Energie von der Form
E = -µ
I
· B = -gµ
k
m
z
B ,
(2.16)
wobei
µ
I
das magnetische Kernmoment,
µ
k
das Kernmagneton und g den Kern-g-Faktor
bezeichnet. Diese magnetische Wechselwirkung f¨uhrt zu einer Aufspaltung der Kern-
niveaus, wobei die (2I+1)-fache Drehimpulsentartung aufgehoben wird. Zum inneren
magnetischen Feld tr¨agt unter anderem das Fermi-Kontaktfeld bei. Die Elektronen der
inneren s-Schalen k¨onnen durch Leitungsbandelektronen spinpolarisiert werden, so daß
eine reine
"
spin-up" oder
"
spin-down" Elektronenzustandsdichte am Kernort resultiert.
Abbildung 2.5: M¨ossbauerspektrum einer Eisenfolie bei Normalbedingungen.
Im Falle von
57
Fe spaltet der Grundzustand mit I = 1/2 in zwei und der angeregte Zustand

2.4 Festk¨orpermagnetismus
19
mit I = 3/2 in vier Niveaus auf, so daß mit den Auswahlregeln f¨ur die magnetische Dipol-
strahlung sechs m¨ogliche ¨
Uberg¨ange vorliegen. Die Abbildung 2.5 zeigt das M¨ossbauer-
spektrum einer Eisenfolie unter Normalbedingungen. Hier ist ein 6-Linienspektrum ent-
sprechend der Aufspaltung der Kernniveaus in einem Magnetfeld von 33 T gegeben.
Falls eine magnetische und elektrische Hyperfeinwechselwirkung vorhanden sind, liegt
eine komplexe Hyperfeinwechselwirkung vor. Die magnetische Wechselwirkung f¨uhrt
zur Aufspaltung und die elektrische Quadrupolwechselwirkung zu einer Verschiebung
von Kernenergieniveaus. Es existieren zwei Quantisierungsachsen entsprechend der mag-
netischen (B
ef f
)-Achse und der Hauptachse des EFG der elektrischen Wechselwirkung
(V
zz
), die einen Winkel
zueinander bilden [GLT78].
2.4
Festk¨orpermagnetismus
Das Auftreten von Magnetismus bei Festk¨orpern ist durch das durch die Bahnbewegung
und den Spin der Kristallelektronen hervorgerufene magnetische Moment bedingt. F¨ur
den Fall, daß die Ausrichtung der magnetischen Momente auch ohne ein ¨außeres magne-
tisches Feld besteht, liegt ein kollektiv Magnetismus vor. Dieser ist durch eine spontane
Ordnung der permanenten magnetischen Momente f¨ur Temperaturen unterhalb einer kri-
tischen Temperatur gekennzeichnet. Die Ursache der spontanen Magnetisierung besteht
in einer Austauschwechselwirkung, die von elektrostatischen Coulomb-Kr¨aften vermit-
telt wird. Es kann eine direkte oder indirekte Kopplung vorliegen. Der Mechanismus der
Austauschwechselwirkung bei Festk¨orpern h¨angt davon ab, ob die f¨ur den Magnetismus
maßgeblichen Elektronen lokalisiert an einem Atomrumpf gebunden bleiben oder delo-
kalisiert ¨uber den gesamten Kristall verteilt sind.
Eine direkte Wechselwirkung wird durch den ¨
Uberlapp der Elektronenh¨ulle benachbar-
ter magnetischer Gitteratome hervorgerufen. Hingegen ist eine indirekte Wechselwirkung
z.B. durch eine Spinwechselwirkung nicht benachbarter magnetischer Atome m¨oglich.
Bei den ¨
Ubergangsmetallen sind die 3d-Orbitale dem Kristallfeld unmittelbar ausgesetzt,
und die Spin-Bahn-Wechselwirkung ist relativ schwach, so daß die Kopplung von Kri-
stallfeld und Bahndrehimpuls ¨uberwiegt. Daher kommt es zu einer fast vollst¨andigen
Ausl¨oschung des Bahndrehimpulses und der Magnetismus wird durch den Spin der Elek-
tronen getragen. Eine andere M¨oglichkeit f¨ur eine indirekte Kopplung ist dadurch gege-
ben, daß die lokalisierten magnetischen Momente die Spins der Leitungsbandelektronen
ausrichten. Diese orientieren dann die magnetischen Momente der benachbarten Atom-
r¨umpfe, so daß eine Kopplung zwischen den lokalisierten Momenten entsteht. Die Idee
zu diesem Mechanismus der Kopplung geht auf M.A. Rudermann, C. Kittel, T. Kasuya
und K. Yosida (RKKY-Wechselwirkung) zur¨uck.

20
Kapitel 2: Physikalische Grundlagen
Der Magnetismus z.B. in intermetallischen 4f-Verbindungen ist auf die lokalisierten 4f-
Elektronen zur¨uckzuf¨uhren. Der Magnetismus lokalisierter Momente wird durch das
Heisenberg-Modell beschrieben, nach dem die Kopplung der Elektronen von benachbar-
ten magnetischen Gitteratomen durch die von der Spinorientierung abh¨angige elektro-
statische Wechselwirkungsenergie vermittelt und der Austausch durch das Skalarprodukt
zwischen den beteiligten Spinvektoren beschrieben wird. Zu einer positiven Austausch-
konstante geh¨ort eine parallele Spinorientierung entsprechend einem ferromagnetischen
Zustand. Bei der Momentbildung ¨uberwiegen die atomaren Wechselwirkungen, so daß
f¨ur die Kennzeichnung des magnetischen Zustands die drei Hund'schen Regeln benutzt
werden k¨onnen.
F¨ur den Magnetismus in 3d-Systemen sind die delokalisierten Leitungsbandelektronen
verantwortlich. Hier besteht eine Austauschwechselwirkung zwischen den Leitungsband-
elektronen, wobei die Absenkung der Coulomb-Wechselwirkungsenergie unter Beach-
tung des Pauli-Prinzips, die Zunahme an kinetischer Energie bei der Bandpolarisation
und die Bandstruktur ¨uber eine spontane Ordnung unterhalb der kritischen Temperatur
entscheidet.
Nach E.C. Stoner kommt es durch die Austauschwechselwirkung zwischen den Leitungs-
bandelektronen zu einer Aufhebung der Spinentartung der 3d-B¨ander und das
"
spin-up"-
Halbband wird gegen¨uber dem
"
spin-down"-Halbband durch ein Austauschfeld um die
Austauschaufspaltungsenergie
zu niedrigeren Energien verschoben wie in Abbildung
3.6 veranschaulicht. Das Pauli-Prinzip hat f¨ur Elektronen mit gleichem Spin, die in dem-
selben Halbband Zust¨ande besetzen, zur Folge, daß die Elektronen mit gleicher Spin-
orientierung im Mittel einen gr¨oßeren Abstand voneinander einnehmen als Elektronen
mit entgegengesetzter Spinorientierung. Daraus resultiert eine Absenkung der Coulomb-
Wechselwirkungsenergie f¨ur parallel spinorientierte Elektronen. Die Polarisierung des
Bandes wird mit einer Umbesetzung der Zust¨ande begleitet. Ein Teil der Elektronen im
angehobenen Band fließt in das abgesenkte Halbband bis zum Erreichen eines gemein-
samen Fermi-Niveaus und besetzt dort h¨ohere Energieniveaus. Dadurch nimmt die kine-
tische Energie dieser Elektronen zu.
Wenn bei der Bandpolarisation die Absenkung an potentieller Energie gr¨oßer als die Zu-
nahme an kinetischer Energie ist, so wird der geordnete Zustand gegen¨uber dem ungeord-
neten Zustand energetisch bevorzugt. Stoner gab ein Kriterium f¨ur das Auftreten dieses
magnetischen Zustands an
I · (E
F
) > 1 ,
(2.17)
wobei
(E
F
) die Zustandsdichte der Bandelektronen am Fermi-Niveau und I den Stoner-
Parameter, der die St¨arke des Austauschfeldes beschreibt, bezeichnet [Lue99]. Das
Stoner-Kriterium folgt aus dem Pauli-Prinzip und der Molekularfeldn¨aherung. Es besagt,
daß der ferromagnetische Zustand auftritt, wenn
(i) eine große intraatomare Coulomb-Wechselwirkung entsprechend großes und posi-
tives I vorliegt.

Details

Seiten
Erscheinungsform
Originalausgabe
Jahr
2001
ISBN (eBook)
9783832453404
ISBN (Paperback)
9783838653402
DOI
10.3239/9783832453404
Dateigröße
9.9 MB
Sprache
Deutsch
Institution / Hochschule
Universität Paderborn – Physik
Erscheinungsdatum
2002 (April)
Note
1,3
Schlagworte
magnetismus struktureigenschaften lavesphase synchrotronstrahlung xmcd
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Titel: Magnetische und strukturelle Eigenschaften von LuFe2 und verwandten Systemen unter hohem Druck
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